V Международная студенческая научная конференция Студенческий научный форум - 2013

Введение

Методы электрон-позитронной аннигиляции зарекомендовали себя как эффективные лабораторные методики для прецизионных исследований электронной структуры материалов в физике твердого тела и материаловедении [1].

Спектроскопия по времени жизни позитронов используется для определения размеров нанообъектов (вакансий, вакансионных кластеров), свободных объемов пор, полостей, пустот, их концентраций в пористых системах и некоторых дефектных материалах, наноматериалах и полупроводниках [2].

В данной работе описывается процесс модернизации, оптимизации, настройки и калибровки спектрометра по исследованию времени жизни позитронов в материалах.

Описание установки и методика проведения эксперимента

Изначально, спектрометр времени жизни позитронов в материалах был разработан на базе кафедры Общей физики Томского политехнического университета в 2001 году по схеме, представленной на Рисунок 1.

Установка состоит из традиционной быстрой цепи, включающей в себя быстрые интегральные дискриминаторы постоянной составляющей (ДПС Canberra 2126) [3] и время-амплитудный преобразователь (ВАП Canberra 2145), а также многоканального анализатора включающего в себя АЦП и ПК с программным обеспечением для набора спектра. Быстрая цепь служит для получения прецизионной временной информации [2]. В качестве источника позитронов использовался радиоизотопный источник ²²Na(e+, γ) с максимальной энергией позитронов 0,545 МэВ [4]. Данный изотоп используется в качестве традиционного источника позитронов для спектроскопии времени жизни благодаря наличию излучения ядерного γ - кванта, возникающего вслед за позитронным распадом за время, меньшее, чем 10^-11с и служащего нулевой точкой на временной шкале. События, соответствующие появлению ядерного γ - кванта 1,2745 МэВ регистрируются детектором и являются сигналами «старт».

Рисунок 1. Исходная схема спектрометра для измерения времени жизни позитронов в материале.

После попадания в вещество, позитрон теряет кинетическую энергию в процессах упругого и неупругого рассеяния и аннигилирует с электронным окружением вещества с образованием двух аннигиляционных γ - квантов с энергией 0,511 МэВ, один из которых регистрируется другим детектором и является сигналом «стоп» [5].

Регистрация γ - квантов осуществляется двумя детекторами на основе пластиковых сцинтилляторов и фотоэлектронных умножителей (ФЭУ Philips ХР2020). Энергетический спектр этих детекторов представлен на Error: Reference source not found.

Питание детекторов, осуществляется двухканальным высоковольтным источником питания (ВИП ISEG T2DP). Импульсы с этих детекторов поступают на интегральные дискриминаторы, где осуществляется их амплитудная селекция и точная временная привязка к фронту. Сигнал с анода от детектора «старт» подается на ДПС, на котором установлен порог дискриминации, таким образом, чтобы не захватывать область аннигиляционного пика 0,511 МэВ. С анода от детектора «стоп» импульсы передаются на другой дискриминатор. Порог на нем устанавливается так, чтобы произвести селекцию импульсов, соответствующих аннигиляционным γ - квантам с энергией 0,511 МэВ, однако так как дискриминатор интегральный, и установлен только нижний порог, то возможны ложные срабатывания от импульсов других энергий. На Error: Reference source not found представлен энергетический спектр импульсов, прошедших порог дискриминации «стоп».

С дискриминатора «старт» импульсы непосредственно подаются на стартовый вход ВАП. А с дискриминатора «стоп» импульсы через блок нано-секундной задержки (БНЗ, Canberra 2058) подаются на стоповый вход ВАП.

Применение в данном спектрометре детекторов на основе пластиковых сцинтилляторов сильно ограничивает возможности спектрометра ввиду низкого энергетического разрешения (Error: Reference source not found). К тому же спецификой пластиковых сцинтилляторов является то, что высвечивание происходит преимущественно за счет образования комптоновского излучения. Исходя из этого, процесс настойки энергетических порогов на дискриминаторах является более сложным из-за необходимости расчета точных положений пиков ядерного и аннигиляционного излучений [6]. Временное разрешение такой установки с использованием двух интегральных дискриминаторов и детекторов на основе пластиковых сцинтилляторов составляло 600 пс. Такое временное разрешение не позволяет проводить прецизионные измерения временного распределения аннигиляции позитронов в твердых телах для широкого диапазона исследовательских задач.

Модернизация и настройка спектрометра

В процессе оптимизации характеристик спектрометра была произведена замена источника позитронов. В качестве нового источника позитронов был использован ⁴⁴Ti активностью 24,5 мкКи и максимальной энергией позитронов 1,467 МэВ [7]. Источник был изготовлен в г. Обнинск ЗАО «Циклотрон» [8].

Данный изотоп подходит для измерения временного распределения аннигиляции позитронов, поскольку практически одновременно с позитроном испускается реперный γ - квант с энергией 1,157 МэВ. Преимущества источника позитронов на основе ⁴⁴Ti перед традиционным источником ²²Na:

1. Высокий выход позитронов (около 98 %);

2. Больший срок службы источника, за счет большего периода полураспада (47, 4 лет);

3. Большая энергия позитронов позволяет исследовать вещество на глубинах в 3 раза превышающих глубины проникновения позитронов ²²Na;

4. Повышенная механическая прочность источника за счет наличия защитной капсулы.

В качестве материала защитной капсулы источника используется титан ВТ1-0. Недостатком наличия защитной капсулы является относительно высокий вклад процессов аннигиляции позитронов в материале капсулы.

Для улучшения временного разрешения спектрометра, необходимо прежде всего максимально сократить число ложных срабатываний дискриминаторов от импульсов с энергиями, не соответствующими значениям энергий ядерного и аннигиляционного γ - кванта для дискриминаторов сигналов «старт» и «стоп» соответственно.

С целью оптимизации работы блока детектирования спектрометра, была произведена замена детекторов с пластиковыми сцинтилляторами на сцинтилляционные детекторы Hamamatsu H3378-50 на основе кристаллов BaF₂ цилиндрической формы, диаметром Ø30 мм и толщиной 25 мм. На сегодняшний день, фторид бария – основной сцинтилляционный материал, используемый в спектрометрии по времени жизни позитронов благодаря оптимальному балансу таких характеристик как хорошее энергетическое разрешение и высокая скорость высвечивания [9]. Энергетический спектр с детекторов представлен на Error: Reference source not found.

Как видно из рисунка, энергетическое разрешение BaF₂ значительно превосходит разрешение пластиковых сцинтилляторов. На представленном энергетическом спектре отчетливо видны фотопики реперного и аннигиляционных γ - квантов, что значительно упрощает процесс настройки порогов дискриминации. Также на данном спектре хорошо различимы комптоновские пики, соответствующие ядерному и аннигиляционному пикам.

После замены детекторов, была проведена серия экспериментов с целью определения оптимального напряжения на фотоэлектронные умножители, соответствующего наилучшему временному разрешению спектрометра. Помимо наилучшего разрешения спектрометра, необходимо было также обеспечить амплитуду импульса с ФЭУ примерно 200 мВ. На Рисунок 2 представлены осциллограммы сигналов с детекторов «старт». Оптимальное напряжение на детектор Старт составило 2кВ, на детектор Стоп 2,4 кВ.

Рисунок 2. Осциллограммы сигналов с детекторов «старт» (слева) и «стоп» (справа).

Для сокращения числа ложных срабатываний дискриминатора «стоп» от импульсов других энергий, была предложена замена интегрального дискриминатор на дифференциальный [3] дискриминатор Ortec 581B.

Для корректной работы быстрых дискриминаторов необходимо правильно настроить параметры Width (ширина выходного импульса дискриминатора) и Walk (зависимость временной привязки выходного импульса дискриминатора от амплитуды входного импульса). Ширину выходного импульса дискриминатора необходимо согласовывать с ВАП. В нашем случае ширина выходного импульса дискриминатора была настроена на длительность 500 нс с использованием цифрового осциллографа.

Параметр Walk был настроен по схеме, изображенной на Error: Reference source not found, также с использованием цифрового осциллографа. Выходной сигнал «MONITOR» с ДПС необходимо задержать на несколько наносекунд и соединить с входом осциллографа. Входной импульс соответствует сигналу с ФЭУ. Выходной логический импульс с дискриминатора заводится на порт внешней синхронизации осциллографа.

Сигнал, соответствующий оптимальной настройке параметра Walk на ДПС Ortec 583B, изображен на осциллограмме (Рисунок 3). Параметр Walk необходимо настроить таким образом, чтобы импульсы всех амплитуд пересекали базовую линию в одной точке (одновременно), с минимальными отклонениями от нее [6], как показано на осциллограмме.

Рисунок 3. Оптимальная настройка параметра Walk дифференциального дискриминатора Ortec 583B (слева) и интегрального дискриминатора Canberra 2126 (справа).

При настройке параметра Walk на ДПС Canberra 2126 следует стремиться к ситуации, когда колебания сигналов в окрестности переднего фронта на осциллограмме также минимальны (Рисунок 3).

После настройки параметров Width и Walk интегрального и дифференциального дискриминаторов, была произведена настройка порогов дискриминации. Для этого была собрана схема, представленная на Рисунок 4.

Рисунок 4. Схема для настройки порогов дискриминации: 1 – сцинтилляционный детектор, 2 – усилитель сигнала, 3 – дискриминатор постоянной составляющей, 4 – расширитель импульсов, 5 – аналого-цифровой преобразователь.

Данная схема позволяет набирать энергетический спектр с детекторов. При включении АЦП в режим работы «анти-совпадений» становится возможном регулировка порогов дискриминации на каналах «старт» и «стоп» с выводом на экран компьютера энергетического спектра с учетом наличия порога дискриминации. В нашем случае порог дискриминации на канале «старт» равен 0,89 мВ на интегральном дискриминаторе. Нижний и Верхний пороги дискриминации на дифференциальном дискриминаторе на канале «стоп» составили 0,89 и 0,9 мВ соответственно.

Энергетические спектры с настроенными порогами дискриминации для каналов «старт» и «стоп» представлены на Рисунок 5.

Рисунок 5. Энергетические спектры с детекторов «старт» и «стоп» с настроенными порогами дискриминации.

Временная калибровка спектрометра

Временная калибровка состоит в определении средней временной разницы между двумя соседними каналами. Схема для определения цены канала спектрометра представлена на Рисунок 6.

Рисунок 6. Схема соединения для определения цены канала временного спектра спектрометра.

После реализации данной схемы, с использованием блока наносекундной задержки (БНЗ), был набран временной спектр при определенных значениях задержки. После чего было определено число каналов в спектре между известными значениями задержки и рассчитано среднее значение цены канала (пс/канал), которое составило в нашем случае 2,5358 пс/канал для шкалы в 20 нс. Среднее квадратичное отклонение цены канала, связанное с нелинейностью работы блока наносекундной задержки, составило σ=±0,0946 пс/канал.

Определение временного разрешения и экспериментальная апробация спектрометра

Определение временного разрешения спектрометра проводилось с использованием радиоактивного источника γ - квантов ⁶⁰Co. ⁶⁰Co широко применяется для настройки в спектроскопии по времени жизни позитронов как калибровочный источник γ - квантов благодаря тому, что при его распаде практически одновременно испускается γ - кванта разной энергии (1,1732 и 1,3325 МэВ) [10]. На рисунке 11 представлен энергетический спектр распада изотопа ⁶⁰Co, записанный в памяти МКА.

При использовании γ – кванта с энергией 1,3325 МэВ в качестве сигнала «старт», а γ – кванта с энергией 1,1732 МэВ в качестве сигнала «стоп». Временной спектр представляет собой гауссиану с шириной на полувысоте (FWHM) равной аппаратному разрешению спектрометрического тракта, которое составило 170 пс.

Для апробации комплекса была подготовлена серия калибровочных образцов железа, титана, циркония и меди. Образцы были отполированы и отожжены в следующих режимах: титан - 600 ̊С в течение 60 минут, железо – 840 ̊С в течение 120 минут, цирконий - 580 ̊С в течение 180 минут, медь – 670 ̊С в течение 60 минут. Скорость счета спектрометра составила примерно 220 отсчетов/сек. Для набора необходимой статистики (3-5 млн. событий) потребовалось около 6 часов на один спектр. Было набрано по 8 спектров для каждого материала. Геометрия образцов представляла собой «сэндвич»-структуру (образец - источник позитронов - образец, завернутый в алюминиевую фольгу.

Обработка спектров осуществлялась с помощью программного обеспечения lifetime 9 [11]. Суть обработки состоит в аппроксимации экспериментального спектра времени жизни математической моделью. Математическая модель является функцией Гаусса, состоящей из нескольких экспоненциальных компонент, соответствующих разным значениям времени жизни позитрона в исследуемом материале и имеющих разный вклад в суммарный спектр. При обработке, экспериментальный спектр раскладывался на 4 компоненты, соответствующие аннигиляции позитронов в материале, в соли источника позитронов (⁴⁴TiCl₄), в титановой капсуле источника, а также долгоживущая компонента, соответствующая аннигиляции ортопозитрония. Экспериментальный спектр образцов титана ВТ1-0 раскладывался на 3 компоненты: компонента образца + титановой капсулы (данные компоненты имеют одно значение времени жизни), компонента соли и позитрония.

Экспериментальные и расчётные значения времени жизни позитронов в объеме материалов для калибровочных образцов (Fe,Ti, Zr, Cu) представлены на рисунке 12.

Среднее рабочее разрешение спектрометра на используемых калибровочных образцах составило 240 пс. Вклад источника составил 33-34 %. К компонентам источника были отнесены компоненты времени жизни позитрона в соли источника, в титановой капсуле источника, а также компонента ортопозитрония. В случае с титановыми образцами, вклад источника уменьшается до значения 6 %. Это можно объяснить тем, что материал капсулы источника, вносящей значительный вклад в компоненты источника (>25%) в данном случае совпадает с материалом исследуемого образца, и разделить их во время обработки не представляется возможным. В остальном, основные параметры коррелируют с результатами обработки образцов железа, циркония и меди.

Выводы

В результате проделанной работы была проведена оптимизация спектрометра для измерения времени жизни позитронов в материале. Результаты процесса оптимизации следующие:

• улучшено энергетическое разрешение модуля детектирования спектрометра;

• уменьшено число некоррелированных «старт-стоп» событий;

• улучшено аппаратное временное разрешение (ширина на полувысоте временного спектра) спектрометра:

• 175 пс с использованием изотопа ⁶⁰Со;

• 240 пс с использованием изотопа на ⁴⁴Ti;

• проведена апробация комплекса на калибровочных образца Fe, Ti, Zr, Cu.

Список использованных источников

1. A. Dupasquier, A.P. Mills, Jr. (Eds.), Positron Spectroscopy of Solids, Proceedings International School of Physics 00Enrico Fermi11, Course CXXV, Varenna 1993, IOS Press, Amsterdam, 1995;

2. R. Krause-Rehberg, H. S. Leipner, Positron Annihilation in Semiconductors: Defect Studies (Springer, Berlin Heidelberg New York, 2003), Vol. 127;

3. D. A. Gedcke, W. J. McDonald. Design of the constant fraction of pulse height trigger for optimum time resolution. Nuclear Research Center, Physics Department, University of Alberta, Edmonton, Alberta, Canada. Nucl. Instr. and Meth. 58(2): 253 (1968);

4. O.R. Frisch. Induced radioactivity of fluorine and calcium, Nature 136 (1935), 220, Copenhagen Denmark;

5. V.I. Grafutin, E. P. Prokop’ev. Positron annihilation spectroscopy in materials structure studies. Phys. Usp. 45 59–74, 2002;

6. T.J. Paulus. Optimization of a state-of-the-art positron lifetime measurement apparatus. EG&G ORTEC, 985.

7. R.A. Sharp, R.M. Diamond. A new titanium nuclide: Ti44, Phys. Rev. 93 (1954) 358, Harvard USA;

8. Титан-44. Каталог продукции ЗАО «Циклотрон». Режим доступа: http://www.cyclotronzao.ru/?page=titan-44&lng=ru&design=elements.

9. M. Laval, M. Moszyński, R. Allemand, E. Cormoreche, P. Guinet, R. Odru, J. Vacher. Barium fluoride – Inorganic scintillator for subnanosecond timing. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research 206 (1983) 169.J.J. Livingood, F. Fairbrother, G.T. Seaborg, ‘‘Radioactive isotopes of cobalt”, Phys. Rev. 52 (1937) 135, Berkeley USA;

10. J.Kansy. Microcomputer program for analysis of positron annihilation lifetime spectra. Nucl. Instrum. Methods A, 1996, 374, 235-244;

11. R.M. Nieminen, in: Proceedings of the International School of Physics “Enrico Fermi”, Course CXXV, Ed. A. Dupasquier, A. P. Mills, IOS Press, Varenna, p. 443.

Код для цитирования: Скопировать